惊鸿 (2024-12-01 20:18):
#paper Integrated Carbon Dioxide Capture by Amines and Conversion to Methane on Single-Atom Nickel Catalysts Pub Date : 2024-11-06 , DOI: 10.1021/jacs.4c09744 二氧化碳 (CO2) 捕获物质(即氨基甲酸酯和(氢)碳酸盐)的直接电化学还原有望从点源捕获和转化 CO2,其中绕过了对能量要求高的汽提步骤。在这里,我们描述了一类电沉积在各种电极表面上的原子分散的镍 (Ni) 催化剂,这些催化剂被证明可以直接将捕获的 CO2 转化为甲烷 (CH4)。采用 X 射线光电子能谱 (XPS) 和电子显微镜 (EM) 的详细研究表明,高度分散的 Ni 原子对于将捕获物质转化为 CH4 具有独特的活性,并且单原子 Ni 的活性是通过使用分子定义的 Ni 酞菁催化剂的对照实验证实的碳纳米管负载。比较从氢氧化物、氨、伯胺、仲胺和叔胺获得的各种捕获溶液的动力学,可以证明氨基甲酸酯而不是(氢)酸盐和/或溶解的 CO2 是产生 CH4 的主要原因。这一结论得到了捕获溶液的 13C 核磁共振 (NMR) 波谱以及比较有和没有 CO2 吹扫的反应选择性的对照实验的支持。这些发现在密度泛函理论 (DFT) 计算的帮助下得到了理解,该计算表明分散在金 (Au) 上的单原子镍 (Ni) 对氨基甲酸酯的直接还原具有活性,产生 CH4 作为主要产物。 这是氨基甲酸酯直接电化学转化为 CH4 的第一个例子,该过程的机制为综合捕获 CO2 直接转化为碳氢化合物的潜力提供了新的见解。
Integrated Carbon Dioxide Capture by Amines and Conversion to Methane on Single-Atom Nickel Catalysts
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