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1.
惊鸿
(2024-12-02 21:14):
#paper Topological semimetals with intrinsic chirality as spin-controlling electrocatalysts for the oxygen evolution reaction. Published: 25 November 2024
[https://doi.org/10.1038/s41560-024-01674-9](https://doi.org/10.1038/s41560-024-01674-9)
这篇文章是由德国马克斯·普朗克固体研究所(Max Planck Institute for Solid State Research)的科学家们主导的研究工作。研究团队报告了一系列具有内在手性的拓扑半金属,这些材料能够有效地进行水分解。特别是,基于Rh的拓扑单晶(RhSi、RhSn和RhBiS)展现了手性、大的自旋-轨道耦合(SOC)和良好的导电性这三个关键特性。这些Rh基手性晶体作为OER催化剂在碱性电解质中展现出比RuO2显著增强的OER活性。实验和量子输运计算表明,Rh基手性晶体的OER活性与SOC和自旋极化成正比。其中,具有最大SOC的RhBiS即使在100 mA cm–2的电流密度下也展现出266 mV的过电位,性能超过了具有相当大表面积的最先进的纳米结构催化剂。该研究为设计高性能的内在手性OER催化剂提供了实验证据,证实了自旋放大OER与SOC之间的密切关系。
Nature Energy,
2024-11-25.
DOI: 10.1038/s41560-024-01674-9
Abstract:
AbstractElectrocatalytic water splitting is a promising approach for clean hydrogen production, but the process is hindered by the sluggish kinetics of the anodic oxygen evolution reaction (OER) owing to the …
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AbstractElectrocatalytic water splitting is a promising approach for clean hydrogen production, but the process is hindered by the sluggish kinetics of the anodic oxygen evolution reaction (OER) owing to the spin-dependent electron transfer process. Efforts to control spin through chirality and magnetization have shown potential in enhancing OER performance. Here we harnessed the potential of topological chiral semimetals (RhSi, RhSn and RhBiS) and their spin-polarized Fermi surfaces to promote the spin-dependent electron transfer in the OER, addressing the traditional volcano-plot limitations. We show that OER activities follow the trend RhSi < RhSn < RhBiS, corresponding to the increasing extent of spin–orbit coupling (SOC). The chiral single crystals outperform achiral counterparts (RhTe2, RhTe and RuO2) in alkaline electrolyte, with RhBiS exhibiting a specific activity two orders of magnitude higher than RuO2. Our work reveals the pivotal roles of chirality and SOC in spin-dependent catalysis, facilitating the design of ultra-efficient chiral catalysts.
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翻译
2.
刘昊辰
(2024-12-01 20:41):
#paper Connect6 Opening Leveraging AlphaZero Algorithm and Job-Level Computing. 这是一篇基于 AlphaZero算法和作业级计算构建 Connect6 开局库的方法的研究论文。开局库构建可提升棋类程序实力,在限时比赛中优势明显。过去依赖游戏特定知识构建开局库,存在质量依赖人类知识、方法难以通用等问题。本文提出基于 AlphaZero 构建高质量开局库的方法,不依赖领域知识。实验和比赛证明,该开局库可提升 Connect6 程序实力,在常见开局位置表现良好,助力程序在实际比赛中夺冠。本文提出的方法为构建高质量开局库提供了新思路,有望在其他棋类游戏中得到应用和推广。下载地址:https://www.jstage.jst.go.jp/article/pjsai/JSAI2021/0/JSAI2021_4N4IS1c05/_pdf/-char/ja
Abstract:
No abstract available.
3.
惊鸿
(2024-12-01 20:18):
#paper Integrated Carbon Dioxide Capture by Amines and Conversion to Methane on Single-Atom Nickel Catalysts Pub Date : 2024-11-06 , DOI: 10.1021/jacs.4c09744 二氧化碳 (CO2) 捕获物质(即氨基甲酸酯和(氢)碳酸盐)的直接电化学还原有望从点源捕获和转化 CO2,其中绕过了对能量要求高的汽提步骤。在这里,我们描述了一类电沉积在各种电极表面上的原子分散的镍 (Ni) 催化剂,这些催化剂被证明可以直接将捕获的 CO2 转化为甲烷 (CH4)。采用 X 射线光电子能谱 (XPS) 和电子显微镜 (EM) 的详细研究表明,高度分散的 Ni 原子对于将捕获物质转化为 CH4 具有独特的活性,并且单原子 Ni 的活性是通过使用分子定义的 Ni 酞菁催化剂的对照实验证实的碳纳米管负载。比较从氢氧化物、氨、伯胺、仲胺和叔胺获得的各种捕获溶液的动力学,可以证明氨基甲酸酯而不是(氢)酸盐和/或溶解的 CO2 是产生 CH4 的主要原因。这一结论得到了捕获溶液的 13C 核磁共振 (NMR) 波谱以及比较有和没有 CO2 吹扫的反应选择性的对照实验的支持。这些发现在密度泛函理论 (DFT) 计算的帮助下得到了理解,该计算表明分散在金 (Au) 上的单原子镍 (Ni) 对氨基甲酸酯的直接还原具有活性,产生 CH4 作为主要产物。 这是氨基甲酸酯直接电化学转化为 CH4 的第一个例子,该过程的机制为综合捕获 CO2 直接转化为碳氢化合物的潜力提供了新的见解。
Journal of the American Chemical Society,
2024-11-20.
DOI: 10.1021/jacs.4c09744
Abstract:
No abstract available.
4.
DeDe宝
(2024-12-01 16:21):
#paper, Impact of conflicts between long- and short-term priors on the weighted prior integration in visual perception, doi:10.1016/j.cognition.2024.106006, 本研究探讨了长期和短期先验冲突对视觉感知中加权先验整合的影响。研究要求被试估计Gabor的朝向,并提出了一个贝叶斯观察者模型,该模型预测了视觉系统通过加权平均来整合长期和短期先验,两种先验之间的冲突程度决定了它们在整合先验中的相对权重。随着长期和短期先验之间冲突程度的增加,新先验中短期先验的权重会降低。模型假设了两种先验:长期先验是被试固有的,不受训练影响的,对正交方向敏感的先验。短期先验是受到实验目标分布影响的先验。实验分布一共有三种:自然分布(正交方向居多,符合自然情况分布规律)、反自然分布(倾斜方向居多)和自然分布但振幅增加。行为结果显示,被试在不同分布中Gabor朝向时都存在正交偏差(cardinal bias),且反自然分布的朝向更倾向于长期先验的方向。先验分布影响被试的偏差,但不影响标准差。行为结果支持了研究提出的加权先验整合模型。这个研究的亮点在于区分了短期和长期的先验,并揭示了感知系统中长期和短期先验的加权整合机制。